本发明公开了一种具有光电转换性能的聚苯胺与II-VI族半导体纳米粒子的复合光电转换薄膜及其制备方法。本发明首先采用层层自组装技术将聚苯胺与剥离的水滑石纳米片自组装制备成薄膜，再将其原位硫化或硒化制备成聚苯胺与II-VI族半导体复合光电转换薄膜。本发明通过主客体有序组装，使聚苯胺在水滑石层间均匀的分散，在结构上起到稳定聚苯胺的作用，在功能上对聚苯胺分子的光、电、催化等性质起到促进作用；经定点硫化或硒化后得到的聚苯胺与II-VI族半导体复合光电转换薄膜，在结构上聚苯胺和水滑石作为II-VI族半导体的双基质，可有效地抑制II-VI族半导体的团聚，在性能上聚苯胺可与II-VI族半导体形成异质节，可提高其光电性能。