本发明公开了一种壳聚糖铝铁复合吸附剂的制备方法，该方法采用将壳聚糖溶解到氯化铝水溶液中，搅拌，然后再加入氯化铁水溶液，搅拌；然后再加入乙醇，待沉淀析出后过滤，洗涤，然后将得到的固体加入到戊二醛水溶液进行交联反应，反应完成后经后处理得到壳聚糖铝铁复合吸附剂。本发明还公开了一种由上述方法制备得到的吸附剂以及该吸附剂在去除含氟水溶液中氟离子的方法。本发明的壳聚糖铝铁复合吸附剂在去除水中氟离子的过程中，操作简单，只需将吸附剂直接投入到含氟水溶液中，室温下搅拌即可完成吸附过程；且吸附过程迅速，吸附后的吸附剂可使用脱附剂进行脱附，然后利用再生液进行吸附剂的再生，再生后的吸附剂可循环利用。